Responsable du thème : Tomo Suzuki-Muresan

Présentation des domaines d'activité

Ce thème s’intéresse à l’étude du comportement des matériaux nucléaires en condition de stockage (surface, profondeur) et collabore avec les autres thèmes de l’équipe (Radionucléides et Environnement, Radiolyse, Modélisation) ainsi que la Chaire "Stockage et entreposage des déchets radioactifs".

Les activités de recherche fondamentale et appliquée sont regroupées suivant trois pôles :

• Les « matériaux modèles » qui apportent les connaissances fondamentales (ex. ZrO2, UO2, ThO2, verres d’oxydes simplifiés, CSH) ; • Les « matériaux du nucléaire » qui simulent les matériaux issus directement du retraitement du combustible usé (verre borosilicaté, gaine de combustible, structures métalliques) ; • Les « matériaux d’ouvrage » qui sont dédiés au stockage en surface et en profondeur (acier, ciment, béton).

Les questions scientifiques adressées dans ce thème concernent la compréhension des processus physico-chimiques et des propriétés mécaniques, la détermination des mécanismes de transport (rétention, diffusion) ainsi que l’évaluation de la réactivité à l’interface solide/liquide, solide/gaz ou solide/solide. Pour y répondre, les paramètres pertinents tels que la température, le pH/Eh, la composition du milieu aqueux, l'état de l'eau (liquide, vapeur), l’endommagement sous irradiation, l’effet de la radiolyse, et les matériaux d’environnement sont évalués. Les résultats expérimentaux des systèmes d’intérêt sont comparés à des modèles géochimiques dont les paramètres peuvent être ajustés si besoin. Les activités de recherche sont mises en place et développées grâce à un réseau large de collaborateurs au niveau local avec l’Université de Nantes (IMN, LPG-Nantes, Arronax), national (IPNO, CEMTHI, LCT, IPR, ESITC), européen (CEBAMA, CAST, EURAD - ACED / CORI / CONCORD, PREDIS), et international (Universités de Kyûshû, Kyôtô, Hokkaido, IFCEN), et des partenaires institutionnels (CEA, Andra avec les groupements de laboratoires – GL) et industriels (EDF, TRACTEBEL, ORANO, DAHER).De nombreux étudiants nationaux et internationaux de tous les niveaux (alternance, licence, master, doctorat) ont participé aux projets de recherche et contribuent aux trois pôles de ce thème.

Domaines d’expertise et faits marquants de ce thème

Altération et hydratation des verres : Les études du comportement du verre en conditions de stockage sont conduites à Subatech depuis plus de 20 ans. Nous nous intéressons à la période insaturée du site de stockage, afin de proposer des mécanismes d’altération des verres borosilicatés en phase vapeur. Deux résultats marquants peuvent être mentionnées : (i) la réduction de la vitesse d’hydratation du verre à long terme est due à une réduction de la porosité et de la surface spécifique des pores suite à une réorganisation du gel ; (ii) le relâchement du bore en phase vapeur serait dû à la transformation de [4]B en [3]B sous la forme volatile H3BO3.

Transport des radionucléides (RNs) dans la barrière ouvragée : l’affinement des scénarios de sûreté des sites de stockage requiert des données dont les propriétés de migration (rétention et transport) des radionucléides et toxiques chimiques au sein des matériaux cimentaires (matériaux d’ouvrage, matrice de confinement MAVL). Les résultats majeurs montrent d’une part que la présence d’un panache salin (issu des déchets bitumineux) réduit notablement la diffusion des radionucléides (ex. 137Cs, 79Se(IV)) dans les pâtes de ciment et que d’autre part, le couplage carbonatation/séchage conduit à une augmentation significative du transport de l’eau tritiée. De plus, une approche couplée expérience-modélisation a été développée avec A Kalinichev (thème modélisation) afin de décrire la sorption sur le système modèle U(VI)-phases C-S-H.

Solubilité des oxydes tétravalents : ces études fondamentales, présentes au laboratoire depuis plus de 20 ans (UO2, ThO2, ZrO2, HTR), s’intéressent à la relation entre la solubilité, la cristallinité, les joints de grains et l’énergie de surface. Les études systémiques sur des poudres et des billes HTR de ThO2 ont montré la contribution importante des joints des grains et le degré de cristallinité sur la solubilité. Plus récemment, le travail sur des nanoparticules de ZrO2 monoclinique et cubique, couplant expérimentation et modélisation, a permis de réduire les incertitudes sur les constantes de solubilité à pH acide (≤ 2) et de développer un modèle de surface hydratée par DFT en collaboration avec le LCT.

Décontamination de structures métalliques : dans les années à venir, les structures métalliques contaminées issus du démantèlement vont générer un volume de déchets conséquents. Notre objectif de travail consiste à optimiser les méthodes de décontamination chimique, existantes à l’échelle industrielle dans le cadre des opérations de maintenance, à l’échelle du laboratoire dans la perspective d’une application au niveau industriel. Les essais de décontamination chimique ont été réalisés sur des aciers 304L (composants du circuit primaire des installations nucléaires) et sur des aciers super-duplex (composants des échangeurs de chaleurs des installations géothermales). Les prochaines études porteront sur l’inconel 600 et 690.

Contact : suzuki@subatech.in2p3.fr